穆好学不倦，尝奉使至秦中，搜访金石遗文，拓印缮定，作《金薤琳琅录》20卷。又富藏书，每得异本，则向人夸示以为乐趣。都穆对于书画的收藏兴趣源于其先祖的喜好，他尝自言：“余自高祖南翁以来，好蓄名画。闻之家君云，妙品有《吴道子鱼蓝观音像》、《王摩诘辋川图》、《范宽袁安卧云图》，惜今不存。”所撰写的《寓意编》是此期吴门地区出现的书画著录中重要的一部。《寓意编》明时未曾刊刻，却在鉴藏家间广为传抄，至清始付梓。现所见《寓意编》后有清人陆恒一跋，叙其原委：

有明都元敬先生，博雅好古，黄伯思、董广川一流人也。所著《金薤琳琅》，世皆有，独其《寓意》一编，殆仿米芾《书画史》，而作者抄白流传，亥豕杂出。近偶得曹秋岳先生家藏善本，即据以入梓。

都穆的《南濠诗话》，是有明一代较为著名的诗学批评著作。他在《都公谈纂》中提到的明代名臣于谦廉洁奉公、“两袖清风”的故事，常被后人引用；他的诗句“切莫呕心并剔肺，须知妙语出天然”，也常被后人诗话提及。他的好学求实，考据疑义，多有独到之处。特别是对我国西北地区山川形势、故宫遗壤的考察，对金石遗文的搜访，都有益于后世。都穆是我国历史上第一个对秦始皇皇陵进行实地考察的学者，当今考古学者实地勘察测量证实，都穆在《骊山记》对始皇陵的记载非常确切，没有臆度和虚构，这是相当难能可贵的。

都穆另著有《周易考异》、《使西日记》、《游名山记》、《史补类抄》、《史外类抄》、《听雨纪谈》、《玉壶冰》、《铁网珊瑚》、《吴下冢墓遗文》等。