字成仲，耶律楚材次子。他自幼聪敏，秉承家教，崇尚儒学，善于赋诗属文，更擅长骑射。但在宗教信仰方面，他不似乃父笃信佛教，而是周旋于释道之间，甚至慕道者。好求仙，信扶乩，自号“独醉道者”，“独醉痴仙”。楚材卒后，耶律铸嗣领中书省事，时年二十三岁。他上言宜疏禁网，采集历代德政合于时宜者八十一章进呈。1258年，宪宗征蜀，他奉诏率领侍卫从征，屡出奇计，攻克城邑。1259年，宪宗死于合州，阿里不哥据漠北与忽必烈争夺汗位，他不顾妻、子在漠北，毅然归向忽必烈。中统二年（1261）六月，忽必烈拜他为中书左丞相。这年冬天，扈从忽必烈自上都北征，败阿里不哥于昔木土脑儿（在今蒙古苏赫巴托省南部）。其诗《雪岭》记此役：“折扬霆雷决雌雄，霆激狂峰电埽空，如席片飞何处雪，扑林声振海天风。”

至元元年（1264），他“奏定法令三十七章，吏民便之”（《元史·耶律铸传》）。这年八月，“乙巳，立山东诸路行中书省，以中书左丞相耶律铸、参知政事张惠等行省事。诏新立条格：省并州县，定官吏员数，分品从官职，给俸禄，颁公田，计月日以考殿最；均赋役，招流移；禁勿擅用官物，勿以官物进献，勿借易官钱；勿擅科差役；凡军马不得停泊村坊，词讼不得隔越陈诉；恤鳏寡，劝农桑，验雨泽，平物价；具盗贼、囚徒起数，月申省部。”（《元史·世祖纪二》）这个新立条格必有他参与其事。他在山东历时不久。至元二年八月，罢中书左丞相。至元四年三月，复为中书左丞相；奉诏制成宫悬八佾之舞，赐名“大成”。六月，改任平章政事。五年，又复为中书左丞相。七年，再罢职。十年，起任为平章军国重事。十三年，受命监修国史。“朝廷有大事，必咨访焉”。十九年（1282），在阿合马被杀以后，再复为中书左丞相。

作为先朝旧臣，耶律铸在忽必烈即位后屡罢屡起，是当时政局多变在他身上的一种反映。他继承其父“以儒治国”的家教，无疑是倾向推行汉法的。但是他与汉法派主流人物似乎只有同盟的关系。即使在台上，他也位高而权不重，这又与他不在意于积极用世有关，他后来宁可醉酒赋诗以自娱自得。然而对于阿合马之流，他是执意反对的。其《杂咏》一诗表示：“我虽不解事，知时莫如我，须为扇仁风，吹灭权门火。”至元二十年（1283）十月，“坐不纳职印、妄奏东平人民聚谋为逆、间谍幕僚、及党罪囚阿里沙，遂罢免，仍没其家资之半，徙居山后”。二十二年卒，有子11人。至顺元年，封懿宁王，谥文忠。

耶律铸的诗集名《双溪醉隐集》，今已不全。乾隆年间修《四库全书》时，从《永乐大典》辑编出6卷。他留世的诗及其注释是研究他的思想志趣的主要资料，对于了解当时的名物史地也颇有参考价值。他的名诗《松声行》